W latach 1827–1830 odbył wiele podróży krajoznawczo-folklorystycznych. Wziął udział w konkursie ogłoszonym przez Warszawskie Towarzystwo Przyjaciół Nauk na „rozprawę o zwyczajach, obyczajach, podaniach i pieśniach i przysłowiach ludowych” (1828); zgromadził bogaty materiał, ale ostatecznie konkurs anulowano – praca Wóycickiego była jedyną zgłoszoną. W 1830, wykorzystując swoje badania, ogłosił 3-tomowe Przysłowia narodowe.
Uczestniczył jako żołnierz w powstaniu listopadowym, pod Grochowem odniósł rany, służbę ukończył w stopniu majora. Wydał w tym czasie Pamiętnik Kilińskiego, a także śpiewniki patriotyczne. Po upadku powstania schronił się w Prusach Wschodnich wraz z korpusem gen. Rybińskiego. Potem osiadł w Galicji, gdzie nawiązał kontakt z lwowskimi literatami i brał udział w przygotowywaniu Ziewonii. Jako czytelnik Ossolineum we Lwowie, wykorzystując życzliwość pracowników wypożyczał do domu książki, a następnie rozpruwał współoprawne starodruki i przywłaszczał sobie najrzadsze egzemplarze. Między listopadem 1833 r. a lutym 1834 r. ukradł w ten sposób 187 wydawnictw, nieraz unikatów (kradzież wykrył Żegota Pauli). Wyzyskiwał je do własnych publikacji, a następnie sprzedawał, fałszując stemple.