Pierwszą znaczącą rolę jako Norman zagrał w dramacie Roberta Rossena Lilith (1964). Gwiazdą tego filmu był Warren Beatty, który namówił Arthura Penna do obsadzenia Hackmana w filmie Bonnie i Clyde. Aktor za rolę Bucka, wspólnika tytułowej pary gangsterów, otrzymał swoją pierwszą nominację do Oscara, a jego kariera nabrała rozpędu. Prawdziwą gwiazdą stał się po zagraniu detektywa Popeye’a Doyle’a we Francuskim łączniku (1971), za rolę w którym otrzymał Oscara dla najlepszego aktora pierwszoplanowego. Następnie zagrał m.in. włóczęgę w Strachu na wróble (Scarecrow, 1973), człowieka uwikłanego w mafijne porachunki w Zasadzie domina (Domino Principle, 1977), ojca poszukującego syna zaginionego podczas wojny wietnamskiej w Niespotykanym męstwie (Uncommon Valor, 1983) i trenera koszykówki w Mistrzowskim rzucie (Hoosiers, 1986).
W latach 80. należał do grona najbardziej zapracowanych aktorów – tylko w latach 1987–1988 nakręcił dziewięć filmów. Za rolę agenta FBI w dreszczowcu kryminalnym Missisipi w ogniu (Mississippi Burning, 1988) był nominowany do Oscara.