W czasie pobytu w Waszyngtonie poznał C.S. Forestera, który zachęcił go do pisania. Sławę zdobył jako pisarz. Wydał dwie autobiografie, dwie powieści dla dorosłych i kilkanaście książek dla dzieci. Te najsłynniejsze to Charlie i fabryka czekolady, Wiedźmy, Matylda, The BFG (wydana w Polsce pod 3 różnymi tytułami), Czarodziejski palec, Charlie i wielka szklana winda, Danny mistrz świata, Fleje, Uki włóż i Fantastyczny pan Lis. W dwóch książkach (Boy oraz Charlie i fabryka czekolady) opisał swoje dzieciństwo. W Boyu przedstawił niezbyt dobry dla dzieci system edukacji. Natomiast do napisania Charliego i fabryki czekolady zainspirowała go wizyta delegacji fabryki czekolady w szkole oraz próby smakowe wyrobów czekoladowych, których uczestnikami byli uczniowie.
Dahl dorabiał, pisząc teksty dla Hollywood. Stworzył wiele scenariuszy filmowych, m.in. do serialu Alfred Hitchcock przedstawia (1955) oraz obrazu z Jamesem Bondem – Żyje się tylko dwa razy.
Był dwukrotnie żonaty – z aktorką Patricią Neal (1953–1983) i Felicity Ann d’Abreu Crosland (1983–1990). Felicity przyczyniła się do późniejszej ekranizacji powieści Dahla.
Zmarł na białaczkę w 1990 r. w Oksfordzie.