Ponadto od czwartego odcinka dołącza inna nowa postać, Nell Jones, która będzie pracowała z Erikiem jako analityczka. Sezon koncentruje się głównie na przeszłości kilku członków zespołu. Pod koniec serii nową szefową ekipy zostaje Lara Hunter, która zastępuje Hetty. Agenci dowiadują się, że Hetty wyruszyła do Rumunii, by ostatecznie zająć się trudną przeszłością swoją i Callena.
Sezon 3 Callen i jego zespół ratują Hetty przed groźną rodziną Comescu. Pod powrocie do Los Angeles Hetty jakiś czas trzyma się z daleka od zespołu. W tym samym czasie zespołem kieruje Lara Hunter, która jednak szybko wyrusza na tajną misję do Europy. Wtedy zespół przejmuje Hetty.
W trakcie sezonu poznajemy asystenta dyr. Vance’a Owena Grangera, który bierze pod lupę zespół Callena i bada przeszłość jego członków. On także zajmuje się sprawą Kensi, która bada sprawę zabójstwa swojego ojca. W finale sezonu wraca dawny wróg Callena, czyli Kameleon. Zabija on agenta Renko, a także agentkę Hunter. Ponadto bierze zakładników i żąda uwolnienia go po tym, jak został aresztowany. Ostatecznie zostaje zastrzelony przez Callena, który zostaje zatrzymany. W związku z tymi wydarzeniami Hetty składa rezygnację.