Od 1841 roku pracował w Sztokholmie i Uppsali, katalogując rękopisy traktujące o Islandii. Od 1848 roku zbierał dane dotyczące starego ustawodawstwa islandzkiego. Po powrocie do Kopenhagi współzakładał w 1851 roku Islandzkie Towarzystwo Literackie i został jego przewodniczącym. Był zaangażowany w prace przy katalogowaniu zbiorów Árni Magnússona, który pracując na Islandii jako rządowy delegat zbierał i wysyłał do Danii stare rękopisy. Zaangażowany był w prace Arnamagnaean Foundation, której celem było upowszechnianie sag. Przez lata zebrał i opublikował wiele staronordyckich sag i dokumentów, był także współredaktorem Scriptores Rerum Danicarum.
Działacz społeczny Był zaangażowany w działania na rzecz autonomii Islandii. W 1841 roku założył czasopismo „Ny Felagstrit”, którego celem było informowanie duńskiego społeczeństwa o sytuacji na Islandii. Brał udział w debatach, które w 1843 roku skłoniły Chrystiana IX do odtworzenia islandzkiego parlamentu (Althing) jako ciała doradczego po jego likwidacji w 1800 roku i protestach wobec sytuacji wyspy z 1840 roku. Od reaktywacji Althingu w 1845 roku Sigurðsson zasiadał w nim w jako poseł. W późniejszych latach był jego marszałkiem oraz liderem Partii Patriotycznej.