Zagrała główną rolę żeńską w komediodramacie Jacka Cardiffa Gejsza (My Geisha, 1962) z Yvesem Montandem, Robertem Cummingsem i Edwardem G. Robinsonem. Za tytułową rolę w komedii romantycznej Billy’ego Wildera Słodka Irma (Irma la Douce, 1963) otrzymała kolejną w karierze nominację do Oscara. W 1967 zasiadła w jury konkursu głównego na 20. MFF w Cannes. Zagrała tytułową bohaterkę, fordanserkę Charity Hope Valentine, w musicalu filmowym Boba Fosse’a Słodka Charity (Sweet Charity, 1969), który zebrał mieszane recenzje.
W 1970 poprowadziła serię cyklicznych programów telewizyjnych Świat Shirley (Shirley’s World). Na początku lat 70. wykreowała postać Sophie Bentwood w dramacie Franka D. Gilroya Pustka (Desperate Characters, 1971) i Norah Benson w horrorze Warisa Husseina Opętanie Joela Delaneya (The Possession of Joel Delaney, 1972). W tym okresie popadła w kryzys kariery, ponieważ przestała uważana za kasową aktorkę. Ponownie zaczęła pobierać lekcje tańca i zrzuciła 15 kg wagi, a w 1977 rozpoczęła występy w MGM Grand w Las Vegas z własnym show, z którym później objechała również Europę, a następnie występowała także w Palace Theater w Nowym Jorku.