Pod koniec 1748 roku wyjechała do Anglii, gdzie pracowała dla rodzin należących do londyńskiej elity jako guwernantka. Wkrótce zaczęła publikować antologie tekstów literackich, popularnonaukowych i polemicznych, w tym również na tematy pedagogiczne. Najsłynniejszym jej dziełem był przeznaczony dla dzieci Magasin des enfants, pierwotnie wydany w 1756 roku i wielokrotnie wznawiany aż do drugiej połowy XIX wieku. Początkowo miał on służyć jako pomoc do nauki francuskiego dla młodych Angielek, ale wkrótce zyskał sobie ogromną popularność również we Francji, a także doczekał się przekładów na inne języki, w tym polski (Magazyn dziecinny, tłum. Eustachy Dębicki, 1768). Książka pomyślana była jako zbiór dialogów między guwernantką i jej uczennicami, zawierający rozważania moralne, informacje z dziedziny historii, fizyki i biologii, parafrazę opowieści starotestamentowych, powiastki i anegdoty, a także baśnie, będące przeważnie adaptacją wcześniejszych utworów literackich pisarzy francuskich. Największą i najtrwalszą sławę zyskała sobie Piękna i Bestia, wzorowana na wydanym w 1740 roku tekście Gabrielle-Suzanne Barbot de Villeneuve.