2 lutego 1964 roku zawodnik „Violi” – Kurt Hamrin w meczu z Atalantą strzelił pięć goli i ustanowił pod tym względem nowy rekord pierwszej ligi włoskiej. W sezonie 1964/1965 Fiorentina zajęła w Serie A piątą pozycję, wystąpiła także w finale Pucharu Mitropa, w którym przegrała jednak z Vasasem. Rok później drużyna prowadzona przez Giuseppego Chiappellę po raz trzeci w swojej historii zdobyła Puchar Włoch eliminując w finale Romę, z którą wygrała 2:1 po dogrywce. Oprócz tego Fiorentina zwyciężyła także w Pucharze Mitropa, w finale którego pokonała czechosłowacką Jednotę Trenčín.
Okres w historii Fiorentiny nazywany „złotym dziesięcioleciem” zakończył się wraz ze zdobyciem drugiego mistrzostwa Włoch w sezonie 1968/1969. Trenerem drużyny był wówczas Argentyńczyk Bruno Pesaola. „Viola” wygrała szesnaście pojedynków, trzynaście zremisowała i podobnie jak miało to miejsce w sezonie, kiedy wywalczyła swój pierwszy tytuł mistrzowski – zanotowała tylko jedną porażkę. Na początku rozgrywek w tabeli prowadził AC Milan, a następnie pierwsze miejsce zajmowało Cagliari Calcio. Fiorentina na prowadzenie wysunęła się pod koniec sezonu, natomiast mistrzostwo zapewniła sobie dzięki wygranej 2:0 z Juventusem w przedostatniej kolejce rozgrywek.