Papież Franciszek z dniem 1 lipca 2017 roku zwolnił go z funkcji Prefekta Kongregacji Nauki Wiary.
Müller po zwolnieniu otwarcie skrytykował papieża, który – jak stwierdził – „w ciągu jednej minuty poinformował go o swojej decyzji” i nie podał żadnych powodów: „Takiego stylu nie mogę zaakceptować.” Jednocześnie wyraził niezachwianą lojalność wobec papieża Franciszka – „jako katolik, biskup i kardynał, tak jak należy”.
W mediach pojawiły się przypuszczenia, że niewydłużenie jego kadencji mogło mieć związek z wcześniejszymi zarzutami o nieprawidłowości finansowe (na prywatnym koncie Müllera miało się znaleźć 200 tysięcy euro należących do Watykanu, a podczas przeszukania biur kongregacji Müller miał schować 20 tysięcy euro w plastikowych workach). Kardynał Müller stanowczo zaprzeczył tym oskarżeniom, tłumacząc sprawę błędami ze strony księgowych.
Na tym stanowisku zastąpił go abp Luis Francisco Ladaria Ferrer SJ, ówczesny sekretarz kongregacji.
Późniejsze zadania W czerwcu 2021 papież Franciszek mianował Müllera na pięcioletnią kadencję członkiem „Supremo Tribunale” Najwyższego Trybunału Sygnatury Apostolskiej.
1 lipca 2024 papież Franciszek promował go do rangi kardynała prezbitera z zachowaniem dotychczasowej diakonii na zasadzie pro hac vice.