Był obecny podczas oblężenia Nicei i bitwy pod Doryleum w 1097,, ale jego pierwsza ważniejsza bitwa miała miejsce w październiku 1097 podczas oblężenia Antiochii. Krzyżowcy usłyszeli pogłoskę, że Antiochia została opuszczona przez Turków seldżuckich, więc Rajmund wysłał swoją armię, aby ją zajęła, upokarzając Boemunda, który chciał miasto dla siebie. Antiochia była jednak nadal okupowana i została zdobyte przez krzyżowców dopiero po trudnym oblężeniu w czerwcu 1098. Rajmund zajął „palatium Cassiani” (pałac emira Yağısıyana) i wieżę przy bramie mostowej. Był chory podczas drugiego oblężenia Antiochii przez Kurbughę, które zakończyło się kontrowersyjnym odkryciem Włóczni Przeznaczenia przez mnicha o imieniu Piotr Bartłomiej.
Ten „cud” podniósł morale krzyżowców i ku ich zaskoczeniu udało im się rozgromić Kerboghę poza Antiochią. Sama Włócznia stała się cennym reliktem wśród zwolenników Rajmunda, pomimo sceptycyzmu Ademara oraz niedowierzania i okazjonalnych kpin Boemunda. Rajmund odmówił również zrzeczenia się kontroli nad miastem na rzecz Boemunda, przypominając mu, że jest zobowiązany do powrotu Antiochii na dwór cesarza Aleksego, zgodnie ze złożoną przysięgą.