Po śmierci żony Marnetty Kakni, z którą miał dwójkę dzieci, ojciec poety ożenił się z Anjeliki, i w ten sposób zrównał w prawach Dionizjosa i jego brata z ich przyrodnim rodzeństwem.
Dzieciństwo poeta spędził na Zakintos, pod opieką włoskiego nauczyciela Santo Rossi. Po śmierci ojca, został wysłany na studia do Włoch. Uczył się najpierw w Cremonie, gdzie w 1815 r. ukończył liceum, by później studiować na Uniwersytecie w Pawii. Zaczął pisać pierwsze utwory po włosku, do najważniejszych wierszy tego okresu należy "Oda na pierwszą mszę" i "Zniszczenie Jerozolimy".
W 1818 r., po ukończeniu studiów poeta powrócił na Zakintos, która przeszła w międzyczasie z panowania włoskiego pod angielskie. Poznał środowisko Jońskich pisarzy i intelektualistów, z których najważniejsi byli Antonios Matesis i Jeorjos Tertsetis. Wydane w 1822 r. na Kerkirze włoskie "Rymy zaimprowizowane" stanowią jedyny zbiór poetycki opublikowany za życia poety. Spotkanie z greckim politykiem Spiridonem Trikupisem zadecydowało o zwrocie poety ku twórczości w języku nowogreckim, jednak ze względu na klasyczną, włoską edukację i pobyt we Włoszech, Solomos nie znał dobrze greckiego. Poznawał język, czytając arcydzieła literatury kreteńskiej oraz spisując pieśni gminne.