Najbardziej znanym utworem z tego okresu życia poety jest utrzymana w arkadyjskim stylu "Blondyneczka". Przełomowym momentem w życiu poety był wybuch powstania greckiego w 1821 r. Napisany pod jego wpływem w 1823 r. "Hymn do Wolności" opisuje walkę narodowowyzwoleńczą Greków i apeluje o pomoc do europejskich mocarstw. Poemat zyskał rozgłos w Europie i przyczynił się do popularyzacji ruchu filhelleńskiego. Innym słynnym utworem nawiązującym do działań wojennych jest epigramat "Chwała Psar", który opisuje zniszczenie wyspy przez Turków oraz napisana stylem biblijnym "Kobieta z Zakintos".
Proces i pobyt na Kerkirze W 1828 r. ze względu na rodzinny konflikt, poeta wyjechał na stałe na Kerkirę, która stanowiła wówczas centrum kulturalne i intelektualne Wysp Jońskich. Seria rodzinnych procesów sądowych (brat przyrodni Solomosa z drugiego małżeństwa matki domagał się części spadku po hrabim Nikolaosie) wpłynęła na stan psychiczny poety, który coraz bardziej izolował się od świata. Solomos zyskał wtedy sławę dziwaka i ekscentryka. Zmiana poglądów na istotę poezji wpłynęła także na jego stosunek do własnych dzieł: poeta przerabiał je nieustannie, prawie nigdy nie kończył, istnieją także uzasadnione podejrzenia, że część z nich zniszczył.