Z czasem Barnes zainteresował się malarstwem i postanowił swoim zapałem zarazić pracowników swojej firmy, w której halach pojawiły się wkrótce obrazy Williama Glackensa, Ernesta Lawsona i Maurice’a Prendergasta.
W 1918 Barnes zaczął uczestniczyć w seminariach Johna Deweya organizowanych na Columbia University, poświęconych naukowemu sposobowi edukacji. Dewey i Barnes szybko się zaprzyjaźnili i zostali współpracownikami. Pod wpływem Deweya Barnes założył w 1922 fundację swego imienia, Barnes Foundation, mianując w roku następnym Deweya pierwszym dyrektorem fundacji ds. edukacji. Jako uposażenie fundacji zakupił wraz z żoną Laurą niespełna 5-hektarowe arboretum w miasteczku Merion koło Filadelfii. Dotychczasowy jego właściciel, prawnik i ogrodnik Joseph Lapsley Wilson otrzymał posadę dyrektora arboretum i powiernika fundacji, które to funkcje sprawował aż do śmierci w 1928.
Do zaprojektowania galerii i rezydencji Barnes wynajął francuskiego architekta Paula Philippe’a Creta (1876–1945). Oba budynki zostały ukończone w 1925. Płaskorzeźby wykonał Jacques Lipchitz a dekoracje dachu firma Enfield Pottery.