W 1929 Barnes sprzedał firmę i postanowił całkowicie poświęcić się swojej fundacji i kolekcjonowaniu dzieł sztuki prowadząc przy tym działalność edukacyjną. Przedmiotem jego zainteresowań kolekcjonerskich stała się obok modernizmu również sztuka afrykańska, a także afroamerykańska. Wyrazem tego było czynne wspieranie artystów afroamerykańskich.
W 1940 Barnes nabył XVIII-wieczny dom farmerski w Chester County, w stanie Pensylwania, któremu nadał imię swojego ulubionego psa, „Ker-Feal”. Zachowując oryginalne wyposażenie przekształcił dom w muzeum antycznych mebli, amerykańskiej ceramiki i sztuki dekoracyjnej. W tym samym roku jego żona Laura założyła szkołę Barnes Arboretum School, żeby uczyć w niej ogrodnictwa, botaniki i architektury krajobrazu, a przy tym dostarczyć studentom możliwości zajęć praktycznych z żywymi roślinami pod okiem doświadczonych wykładowców z University of Pennsylvania i innych liczących się uczelni.