Ponadto przedstawił wcześniej uzgodnione przez delegację postulaty, a także chciał przyjęcia Włoch do ONZ. Rada została powołana bez sprzeciwów, natomiast dyskusja o państwach Europy Wschodniej, takich jak Polska, Bułgaria czy Rumunia spowodowała ostry protest strony radzieckiej. Wielka trójka odbyła także naradę w sprawie zakończenia wojny przeciwko Japonii. Jednak głównym tematem obrad pozostała sprawa III Rzeszy. Na konferencjach w Teheranie i Jałcie Roosevelt i Churchill postulowali podział kraju na kilka mniejszych, czemu sprzeciwiał się Stalin, twierdząc że podział wzmoże ruchy nacjonalistyczne i militarystyczne. Truman początkowo popierał pomysł podziału, ale został przekonany do zmiany stanowiska i podczas obrad w Poczdamie nie przedstawił takiego wniosku.
Wkrótce po zakończeniu konferencji poczdamskiej, prezydent podjął decyzję o zrzuceniu dwóch bomb atomowych na Japonię. Pierwsza z nich została zrzucona 6 sierpnia na Hiroszimę, a trzy dni później kolejną zrzucono na Nagasaki. W wyniku obu eksplozji zmarło łącznie około 160 tysięcy ludzi. W wyniku tych działań, Cesarstwo podpisało kapitulację 14 sierpnia, którą przyjął generał Douglas MacArthur. Powodem, podanym przez Trumana, użycia broni jądrowej było zastraszenie Japonii i wymuszenie kapitulacji.