Pierwszą istotną serią prac Ubaca jest zbiór fotografii, obrazów i rysunków z 1932 przedstawiających kamienie zgromadzone na Hvarze, które przypominają ludzkie sylwetki. Powiązanie nieożywionych obiektów z ożywionymi stało się później cechą charakterystyczną twórczości Ubaca. W serii aktów fotograficznych, których modelem była jego żona, Agathe Schmidt, Ubac z kolei eksperymentował ze światłem.

W 1934 przeniósł się na stałe do Paryża. Tego samego roku zilustrował tomik poezji Camille'a Bryen; obaj artyści także zaangażowali się w surrealistyczną akcję plakatową Affichez vos poèmes, affichez vos images. Fotografie Ubaca często pojawiały się w periodyku surrealistów „Minotaure”, obok prac Brassaïa, Jacques-André Boiffarda i Eugène Atgeta. Najważniejszym surrealistycznym dziełem Ubaca był cykl kolaży Penthesilea (1937–1939), inspirowany sztuką Heinricha von Kleista o Amazonce Pentezylei. W Penthesilei Ubac wykorzystał wcześniejsze zdjęcia, do których pozowała jego żona, które poddał m.in. technice solaryzacji i montażu. W 1939 stworzył własną technikę obróbki negatywów fotograficznych ogniem;