Zatonął w odległości 24 km na północ od Ouessant, a kapitanowi i całej załodze udało się ujść z życiem – zostali uratowani przez brytyjski parowiec „Libra” i wysadzeni na ląd w Cardiff.
10 kwietnia 1916 roku „U-66” zatopił dwa ostatnie statki w tym miesiącu. Pierwszy z nich – brytyjski parowiec „Margam Abbey” o wyporności 4.471 ton płynący na balaście z Bordeaux do Barry Roads zatonął w odległości 55 mil morskich (102 km) na południowy zachód od półwyspu Lizard – był jak dotąd największym statkiem zatopionym przez „U-66”. Tego samego dnia jednostka storpedowała niedaleko Land’s End włoski 2.367-tonowy transportowiec „Unione” załadowany węglem przewożonym z Clyde do Genuy. W ten sposób „U-66” w ciągu sześciu dni zatopił osiem statków o tonażu wynoszącym razem 22.848 ton. Na rozkaz cesarza Franciszka Józefa I nowy dowódca Hochseeflotte wiceadmirał Reinhard Scheer 24 kwietnia 1916 roku nakazał zaprzestanie ofensywy przeciwko statkom handlowym i powrót do portów.