W tym czasie wykonywał też po raz pierwszy Piękną młynarkę, znacznie poprawiły się też jego zarobki. Pracował nad swoimi umiejętnościami aktorskimi, gdyż nauka w konserwatorium nie przygotowała go w pełni do zadań aktorskich. Znaczenie ma tu przede wszystkim inscenizacja opery Lortzinga Kłusownik w reżyserii Günthera Rennerta (1958). Występując w roli barona Kronthala, wykazać musiał się zdolnościami komicznymi – współpraca z Rennertem okazała się sukcesem, co potwierdziły też przychylne recenzje.
W 1958 wystąpił na Festiwalu w Aix-en-Provence. W 1959 zadebiutował na Festiwalu w Salzburgu (z którym odtąd był stale związany) jako Henry Morosus w Milczącej kobiecie (dyr. Karl Böhm). Do wykonania tej roli zaprosił go sam Böhm. Występ w Salzburgu, do którego otworzyła mu drogę m.in. uprzednia współpraca z Rennertem, przyniósł mu międzynarodową sławę; stopniowo stawał się też powszechnie znany jako główny tenor mozartowski. Fakt, że sławę światową przyniosła Wunderlichowi właśnie rola Morosusa, bardzo różna aktorsko i wokalnie od ról mozartowskich, z których stał się najbardziej znany dopiero później, świadczy o rzadkiej uniwersalności śpiewaka.