Jakiś czas później Sert objął stanowisko przewodniczącego tej organizacji. W tym okresie stworzył wiele wyróżniających się elementów współczesnej architektury hiszpańskiej, jak główna apteka w Barcelonie (1935) i plan Barcelony (1933–1935). Między 1937 a 1939 mieszkał w Paryżu, gdzie zaprojektował pawilon Republiki Hiszpańskiej. Został on zbudowany obok pawilonu nazistowskich Niemiec. W tym samym czasie w Hiszpanii miała miejsce wojna domowa, a naziści zdążyli właśnie zbombardować Guernicę. O artystyczną zawartość budynku zadbali Picasso, Miró, oraz Calder.
Kariera w Stanach Zjednoczonych W 1939 emigrował do Nowego Jorku, gdzie współpracował z Town Planning Associates, wykonując liczne plany miejskie dla miast Ameryki Południowej. W 1952 Sert objął profesurę na Uniwersytecie Yale. Rok później został dziekanem w Harvard Graduate School of Design (1953-1969). Tam też rozpoczął pierwszy na świecie kierunek studiów w projektowaniu urbanistycznym, w którego w ramach obowiązywały przedmioty: architektura, planowanie, projektowanie ogrodów i urbanistyka.