W lutym 2011 roku do obsady dołączyła Cobie Smulders jako Maria Hill, w marcu Stellan Skarsgård jako Erik Selvig, a w kwietniu Paul Bettany jako J.A.R.V.I.S.

Zdjęcia i postprodukcja upright=1.3|mały|Plan zdjęciowy w Cleveland Zdjęcia do filmu rozpoczęły się 26 kwietnia 2011 roku w Albuquerque w stanie Nowy Meksyk w Albuquerque Studios pod roboczym tytułem Group Hug. Na początku lipca zdjęcia realizowano w Pittsburghu i Worthington w Pensylwanii. W sierpniu produkcja przeniosła się do Cleveland w Ohio. Nakręcono tam sceny Nowego Jorku i Stuttgartu. Zdjęcia zrealizowano również w Centrum Badawczym NASA w Sandusky, które posłużyło za ośrodek badawczy T.A.R.C.Z.Y. Zdjęcia zakończyły się 2 września w Nowym Jorku. Odpowiadał za nie Seamus McGarvey. Scenografią zajął się James Chinlund, a kostiumy zaprojektowała Alexandra Byrne.