W owym czasie członkiem grupy Bleya był współtwórca free jazzu, saksofonista Ornette Coleman, którego gra wywarła duży wpływ na dalszą twórczość kompozytorską Carli. Po powrocie do Nowego Jorku na początku lat 60., jej utwory zaczęli włączać do swojego repertuaru i nagrywać tak znani muzycy – poza Bleyem – jak George Russell, Jimmy Giuffre, Tony Williams i Art Farmer. Żeby poznać jak największe spektrum jazzu i usłyszeć czołowych wykonawców, przez ponad rok pracowała w owym czasie m.in. jako szatniarka w kinoteatrach i Jazz Gallery. Sama również występowała. Miała angaż w jednej z kawiarni w Greenwich Village, której stałymi gośćmi byli nowojorscy jazzmeni. Przez krótki okres grała także – obok modernisty saksofonowego, Pharoaha Sandersa – w big-bandzie Charlesa Moffetta.
W 1964 zaangażowała się w działania Jazz Composers Guild, organizacji i zarazem orkiestry, skupiającej wówczas najbardziej nowatorskich muzyków nowojorskich. Poznała wtedy trębacza i kompozytora, Michaela Mantlera, z którym założyła Jazz Composer’s Orchestra, a następnie Jazz Composer’s Orchestra Association (JCOA), zrzeszenie mające na celu promocję niekonwencjonalnych form jazzu. Z Mantlerem związała się również prywatnie (w 1965 rozwiodła się z Bleyemscaruffi.com – Carla Bley [dostęp 2012-01-18]).