Zafascynowany gotykiem zaczął projektować budynki inspirowane tym stylem. W 1840 roku neogotyckim projektem wygrał konkurs na projekt pomnika Martyr's Memorial w Oksfordzie, a w początku lat 40. zaprojektował swój pierwszy duży budynek w tym stylu - kościół św. Idziego w londyńskiej dzielnicy Camberwell. W tym czasie wykonał też swoje pierwsze prace w zakresie restauracji kościołów. W 1844 roku odniósł pierwszy sukces poza Anglią – wygrał konkurs na projekt nowego kościoła św. Mikołaja w Hamburgu, co zresztą sprowadziło na niego krytykę anglikańskich kół religijnych, z którymi był blisko związany (zarzucano mu, że projektuje świątynię dla luteran).
W latach 1845–1862 Scott zajmował się bardzo licznymi projektami nowych budynków, głównie neogotyckich, zarówno sakralnych, jak i świeckich (np. ratusz w Preston lub różne budynki uczelniane). W 1847 roku otrzymał zlecenie restauracji katedry w Ely, co otworzyło mu drogę do kolejnych zleceń przy wielkich pomnikach średniowiecznej architektury brytyjskiej. M.in. w 1849 roku rozpoczął prace w opactwie Westminster, restaurował też katedry w Salisbury, Lichfield czy St David’s.