Lata 50. i 60. Aktywnie włączył się w poszukiwania ekumeniczne, równocześnie poszukując najlepszej możliwej formuły dla życia Wspólnoty. Zimą 1952/1953 przygotował Regułę Taizé, później wielokrotnie zmienianą. Nawiązał bliski kontakt z arcybiskupem Lyonu, kardynałem Gerlier, dzięki któremu poznał Jana XXIII. Razem z bratem Maxem Thurianem został zaproszony jako obserwator na obrady Soboru Watykańskiego II. Poznał wówczas bliżej wielu biskupów latynoamerykańskich, w tym Dom Heldera Camarę, pod wpływem czego zainicjował Operację „Nadzieja”, mającą na celu pomoc materialną dla inicjatyw dla ludzi najbiedniejszych. W tym samym czasie zaprzyjaźnił się także z Patriarchą Konstantynopola Atenagorasem oraz sekretarzem generalnym Światowej Rady Kościołów Eugenenem Carson Blake'em.
Lata 70. i 80. W 1970 ogłosił w Taizé tzw. Sobór Młodych, otwarty po przygotowaniach w 1974, zgromadził na trzydniowym spotkaniu wiele tysięcy młodych z całego świata. Od drugiej połowy lat 70. razem z braćmi wiele podróżował, odwiedzając i żyjąc przez dłuższe okresy czasu w ubogich częściach świata, m.in. w Kalkucie, gdzie poznał Matkę Teresę, w Chile, w Hongkongu, w Republice Południowej Afryki i na Haiti. Podróżował także do krajów Europy Wschodniej, m.in. do Polski, którą pierwszy raz odwiedził w 1973.