Po powrocie do stolicy zaangażował się w prace nad powołaniem Narodowego Zjednoczenia Młodzieży Akademickiej, dla którego stworzył deklarację ideową. Po przekształceniu Narodowego Zjednoczenia Młodzieży Akademickiej w Związek Akademicki „Młodzież Wszechpolska” został jej pierwszym prezesem. W 1925 roku został zastępcą redaktora naczelnego Myśli Narodowej. Był współtwórcą Ruchu Młodych Obóz Wielkiej Polski. W maju 1927 roku Rembieliński z Tadeuszem Bieleckim i innymi liderami Obozu Wielkiej Polski zostali aresztowani za rozpowszechnianie ulotek na temat śmierci gen. Włodzimierza Zagórskiego.
W 1928 roku brał udział w Komitecie Organizacyjnym Stronnictwa Narodowego, w 1929 roku został Komitetu Głównego Młodych Obozu Wielkiej Polski, a pod koniec 1930 roku został członkiem Zarządu Głównego Stronnictwa Narodowego. Również w 1930 roku wydał swoją broszurę Dniepr i Wisła w 10. rocznicę bitwy warszawskiej. W 1933 roku wchodził w skład Radykalnego Komitetu Wydawniczego Młodych.
1 listopada 1936 roku Rembieliński odszedł z Stronnictwa Narodowego oraz redakcji Myśli Narodowej.