Od 1770 roku kościół należał do zakonu karmelitów bosych, którzy otrzymali go w zamian za przekazanie miastu domów i placów, z wyjątkiem murowanego kościoła św. Eliasza fundacji kasztelana smoleńskiego Krzysztofa Benedykta Niemirowicza-Szczytta i jego żony Anny z Kieżgajło-Zawiszów, i dopłaty w wysokości 40 tys. złotych. Od tej pory karmelici bosi posiadali w Kownie dwa kościoły: dotychczasowy pw. św. Eliasza z pocz. XVIII w. i pw. Św. KrzyżaKarmelici Bosi, oficjalna witryna Krakowskiej Prowincji Zakonu Karmelitów Bosych, https://www.karmel.pl/powrot-karmelitow-bosych-do-kowna-na-litwie/o. Benignus Józef Wanat, Zakon Karmelitów Bosych w Polsce, Kraków 1979, s. 533-534A. Rachuba, Szczytt Niemirowicz Krzysztof Benedykt [w:] Polski Słownik Biograficzny, Zeszyt 195, 2011, s. 568-570.
W 1831 i 1836 roku w związku z epidemią cholery w klasztorze karmelitów mieścił się szpital. W roku 1845 Rosjanie zamknęli oba kościoły karmelitów bosych w Kownie. W kościele Św. Krzyża urządzili graciarnię, niszcząc ołtarze barokowe, ambonę, chór organowy, rzeźby i obrazy, a po 1880 roku umieszczono w nim magazyn wojskowy.