Wiek dorosły Edmond odziedziczył majątki Château Rothschild, Boulogne-Billancourt i Château d’Armainvilliers w departamencie Sekwany i Marny. Wziął udział w wojnie francusko-pruskiej (lata 1870–1871). W 1877 roku ożenił się z kuzynką Adélaïde, córką . Edmond nie angażował się w działalność rodzinnego banku, poświęcając się aktywności artystycznej i filantropijnej. Pomagał rozwijać się licznym instytucjom naukowo-badawczym, takim jak Instytut Henri Poincaré w Paryżu, Instytut de Biologie physico-chimique, Centre National de la Recherche Scientifique, Casa Velázquez w Madrycie i French Institute w Londynie. Był członkiem francuskiej Académie des Beaux-Arts, i przez to sponsorował wykopaliska archeologiczne Charlesa Clermont-Ganneau w Egipcie, Eustache de Lorey w Syrii i Raymonda Weyl w Palestynie. Edmond de Rothschild nabył pokaźną kolekcję rysunków i grafik, obejmującą ponad 40 tys. rycin, 3 tys. rysunków i 5 tys. ilustrowanych książek. W jego kolekcji znalazło się ponad sto rycin i rysunków Rembrandta.