Ponieważ praca w przemyśle nie odpowiadała jego ambicjom, w 1912 roku wyjechał do Karlsruhe, gdzie przez 4 miesiące pracował jako asystent prof. w Zakładzie Fizyki miejscowej Politechniki. Następnie udał się do Zurychu, gdzie 26 maja 1913 roku uzyskał docenturę na tamtejszej Politechnice (ETH) (recenzentami dorobku byli Albert Einstein i ), a rok później na Uniwersytecie. Do końca swojego pobytu w Zurychu wykładał fizykę teoretyczną i doświadczalną na obu tych uczelniach. Nawiązał znajomość z Gabrielem Narutowiczem, dziekanem jednego z wydziałów ETH. Pracował również dla firm Carl Zeiss oraz Brown Boveri, lecz propozycje stałej (dobrze płatnej) posady w przemyśle konsekwentnie odrzucał. W Zurychu w 1915 roku na świat przyszedł jego syn – Karol Wolfke, a w 1918 roku – córka Lucyna.
Po odzyskaniu przez Polskę niepodległości uzyskał polski paszport. W 1919 roku odwiedził chorego ojca w Częstochowie. W 1920 roku został mianowany profesorem Uniwersytetu Warszawskiego. Nominację przyjął, lecz wskutek kłopotów finansowych, a także braku laboratorium, pracy tej nie podjął. W 1921 roku przerwał proces habilitacyjny i wyjechał do Weesen nad jeziorem Walensee w oczekiwaniu na rozpatrzenie wniosków o fundusze z Polski, pracując dorywczo w przemyśle.