miejscu w USA.
W czerwcu 1965 otrzymał propozycję nagrania piosenki „What’s New Pussycat?”, napisanej przez Burta Bacharacha na potrzeby ścieżki dźwiękowej do filmu Woody’ego Allena Co słychać, koteczku?. Utwór stał się międzynarodowym przebojem – dotarł m.in. do trzeciego miejsca w USA i 11. miejsca w Wielkiej Brytanii. Latem zagrał serię koncertów w USA, m.in. wystąpił podczas trasy Dick Clark Caravan of Stars organizowanej przez Dicka Clarka. W drugiej połowie 1965 nagrał utwór „Thunderball”, będący motywem przewodnim filmu Operacja Piorun o przygodach Jamesa Bonda. Piosenka osiągnęła jednak umiarkowany sukces komercyjny, dotarła do zaledwie 35. miejsca na liście przebojów w Wielkiej Brytanii i 25. miejsca w USA.
Na początku 1966 odbył trasę koncertową po Australii z zespołem Herman’s Hermits, a w marcu odebrał Nagrodę Grammy dla najlepszego nowego artysty. W grudniu wydał singiel „Green, Green Grass of Home”, z którym dotarł do pierwszego miejsca brytyjskiej listy przebojów oraz pozostał na szczycie przez kolejne sześć notowań. W następnych miesiącach wydał jeszcze kilka singli – „Detroit City”, „Funny Familiar Forgotten Feelings” i „I’m Coming Home”, które były wysoko notowane na brytyjskiej liście przebojów, jednak znacznie słabiej radziły sobie w amerykańskich notowaniach.