Wyjątek stanowił singiel „I’ll Never Fall in Love Again”, który dotarł do drugiego miejsca listy przebojów w Wielkiej Brytanii i szóstego w USA. W 1967 odbył sześciotygodniową serię koncertów z orkiestrą w londyńskim klubie „Talk of the Town”. Materiał nagrany w czasie występów ukazał się na albumie koncertowym pt. Tom Jones Live! at the Talk of the Town. thumb|Jones i Janis Joplin podczas programu telewizyjnego This Is Tom Jones (1969) W 1968 wydał utwór „Delilah”, który stał się jego kolejnym międzynarodowym przebojem. W tym samym roku zaczął występować w amerykańskich klubach nocnych, m.in. w Copacabanie w Nowym Jorku, odrzucił — złożoną przez Paula McCartneya — propozycję nagrania piosenki „The Long and Winding Road” oraz rozpoczął regularne występy w klubie „Flamingo” w Las Vegas, a jeden z nagranych tam w 1969 występów został wydany na albumie koncertowym pt. Live at the Flamingo. Również w 1969 podpisał, wówczas najdroższy w historii telewizji, opiewający na 9 mln funtów, kontrakt telewizyjny dot. produkcji trzech sezonów brytyjsko-amerykańskiego programu rozrywkowgo This Is Tom Jones dla stacji ATV i ABC. Program stał się przebojem po obu stronach Atlantyku.