ojciec przekonał korporację studencką, aby odrzuciła zasadę neutralności politycznej. Od 1841 Arndt był rektorem uniwersytetu w Bonn i kierował nim do 1854 roku, czyli do swojej emerytury.
W maju 1848 został posłem okręgu Solingen do Frankfurckiego Zgromadzenia Narodowego. Był członkiem (Kaiserdeputation) i prezydentem starszyzny. Król pruski Fryderyk IV Wilhelm już przed zebraniem konstytucyjnym napisał Arndtowi, że nie przyjmie zaproponowanej korony od demokratycznego parlamentu. Od 20 maja 1849 roku znowu poświęcił się życiu akademickiemu i rezygnuje z działalności partyjnej.
Jesień życia mały|upright|Grób na Alten Friedhof in Bonn Arndt pozostał nadal aktywny jako patriotyczny literat. Napisał Blätter der Erinnerung, meistens um und aus der Paulskirche in Frankfurt (1849), Mahnruf an alle deutschen Gauen in betreff der schleswig holsteinischen Sache (1854), Pro populo germanico (1854), Blütenlese aus Altem und Neuem (1857), Meine Wanderungen und Wandelungen mit dem Reichsfreiherrn H. K. Fr. vom Stein (1858). Z powodu rzekomej obrazy generała Carla Philippa von Wredego i bawarskiego wojska w ostatnim piśmie został pozwany przed sąd przysięgłych w Zweibrücken i zaocznie skazany na karę pozbawienia wolności.