Badania prowadzone w czasie przygotowywania pracy doktorskiej na University of Bristol (zaprezentowane w kilkunastu publikacjach naukowych) dotyczyły m.in. problemów biosyntezy izoflawonoidów soi. Harborne identyfikował również inne roślinne metabolity wtórne, na przykład aminy alifatyczne (wspólnie z W. Bakerem i W.D. Ollisem).
W czasie pobytu w Kalifornii badał, pod kierownictwem T. Geissmana, odkryty przez niego żółty barwnik aurone – 2-benzylideno-1-benzofuran-3-one (odpowiedzialny m.in. za barwę kwiatów nachyłka, Coreopsis L., astrowate). Analizował przyczyny występowania albinizmu w rodzaju wyżlin (Antirrhinum), wydedukował istnienie bloku genetycznego na szlaku metabolicznym syntezy flawonoidów.
W Kalifornii prowadził również terenowe obserwacje botaniczne, szkoląc się w taksonomii roślin (m.in. na pustyni Mojave).