Gdy w 1010 Kalifat Kordoby pogrążył się w wojnie domowej (tzw. fitna), Rajmund Borrell wyruszył na wojnę przeciw niemu, wspomagany przez biskupa Arnulfa z Vic i biskupa Urgell, Sal·la oraz ponownie Ermengola I i Bernarda I. Jego nowym sprzymierzeńcem był Muhammad II z Kordoby, obalony w 1009 kalif. Udało im się pokonać nowego kalifa Kordowy Sulejmana II, a także złupić jego stolicę. W trakcie walk zginął Ermengol I (Rajmund Borrell został regentem jego małego syna Ermengola II), a także obydwaj biskupi. W 1013 roku Sulejman II powrócił na tron, jednak jego władza stopniowo zmniejszała się do samej Kordowy. W 1015 i 1016 roku zorganizował kolejne wyprawy nad rzeki Ebro i Segre, z których łupy rozdzielił między okolicznych baronów. W pierwszej wyprawie pomagał mu muzułmański władca Zaragozy Mundhir al-Mansur, w drugiej – Munzir I, który obawiał się rosnącej potęgi hrabiego Aragonii i króla Nawarry Sancho III Wielkiego. Wkrótce potem był na spotkaniu u hrabiego Kastylii Sancho I Garcia, na którym zaręczył swego syna i następcę z jego córką, Sanchą. Latem 1017 roku wyruszył na wyprawę, mającą na celu detronizację Abd ar-Rahmana IV.