Kariera polityczna Naftali Bennett swoją karierę polityczną zaczynał od działalności w Likudzie. W latach 2006–2008 Binjamin Netanjahu powierzył mu zadanie opracowania nowej reformy edukacji. W kwietniu 2011 roku wraz z Ajjelet Szaked współtworzył ruch Mój Izrael. W kwietniu 2012 założył ruch Izraelici, zajmującego się m.in. szerzeniem idei syjonistycznych wśród zwolenników centroprawicy.
W listopadzie 2012 roku został wybrany na stanowisko przewodniczącego partii Żydowski Dom. W wyborach parlamentarnych w 2013 po raz pierwszy dostał się do izraelskiego parlamentu i uzyskał 12 mandatów dla swojej partii. Zasiadał w Knesetach XIX i XX kadencji.
18 marca 2013 Żydowski Dom wszedł w koalicję wyborczą z Likudem, a sam Bennett w rządzie Binjamina Netanjahu objął resort ekonomii (dawniej handlu, gospodarki i pracy) oraz spraw religijnych, a od 29 kwietnia 2013 został również ministrem ds. Jerozolimy i diaspory.
W 2015 w rządzie Binjamina Netanjahu ponownie objął ministerstwo ds. Jerozolimy i diaspory oraz został ministrem edukacji.