9 maja 2021 roku poinformowano, że Naftali Bennett i Ja’ir Lapid prowadzą konsultacje w sprawie utworzenia nowego rządu koalicyjnego, który miałby obalić rząd premiera Benjamina Netanjahu. 30 maja Bennett poinformował, że będzie piastował funkcję premiera w rządzie rotacyjnym do sierpnia 2023. Po tym czasie funkcję premiera miał objąć Lapid. 13 czerwca 2021 roku Bennett został powołany na stanowisko premiera Izraela.

30 czerwca, w związku z utraceniem większości rządzącej przez koalicję Bennetta i Lapida, Kneset przegłosował samorozwiązanie stosunkiem głosów 92 do 0. Ustalono także, że od 1 lipca premierem do końca kadencji zostanie Lapid. Dzień wcześniej Bennett zapowiedział chwilowe odejście z polityki i przekazanie przywództwa w Jaminie Ajjelet Szaked.

Poglądy polityczne Bennett uznawany jest często za „ultra-nacjonalistę”. Sam siebie określa jako „bardziej prawicowego” niż Binjamin Netanjahu. Zdecydowanie sprzeciwia się powstaniu państwa palestyńskiego. W 2021 r. potwierdził, że Izrael będzie kontynuować nielegalną w świetle prawa międzynarodowego rozbudowę osiedli żydowskich na Zachodnim Brzegu.