28 maja 2011 roku wystąpił w swoim drugim finale Ligi Mistrzów. Barcelona pokonała Manchester United 3–1 na stadionie Wembley, zdobywając drugi raz tytuł Ligi Mistrzów w ciągu trzech sezonów.
18 grudnia 2011 roku wystąpił w wyjściowym składzie podczas zwycięstwa rezultatem 4–0 nad brazylijskim klubem Santos w finale Klubowych Mistrzostw Świata w 2011 roku w Yokohamie.
W sezonie 2012/13 wystąpił w 44 spotkaniach, w których strzelił 3 bramki. W trakcie tego samego sezonu wielokrotnie zmuszony był do przerwania gry z powodu kontuzji kostki, jednak mimo tego znacząco przyczynił się do triumfu katalońskiego klubu w hiszpańskiej lidze.
W kolejnych latach Piqué stał się niekwestionowanym piłkarzem pierwszego składu zarówno w klubie, jak i reprezentacji Hiszpanii.
20 maja 2014 roku przedłużył kontrakt z Barceloną, zobowiązując się pozostać w klubie do 2019 roku.