Podczas krótkiego okresu służby w jej składzie (do 19 marca 1916 roku) załoga UC-4 zanotowała kilka sukcesów: 12 lutego na minach w okolicach Aldeburgh zatonął belgijski parowiec „Aduatiek” (2221 BRT), płynący z ładunkiem węgla z Newcastle do Savony (na pozycji ) oraz mały, zbudowany w 1907 roku brytyjski parowiec „Cedarwood” (654 BRT), przewożący surówkę na trasie Middlesbrough – Fécamp (zginęło 6 marynarzy). Dzień później na tej samej zagrodzie zatonął (bez strat w ludziach) zbudowany w 1911 roku brytyjski parowiec „Tergestea” (4308 BRT), płynący z ładunkiem węgla z Tyne do Londynu (na pozycji ). 29 lutego w Cieśninie Kaletańskiej (na pozycji ) wszedł na minę i doznał uszkodzeń brytyjski parowiec „Den of Ogil” (5689 BRT), transportujący drobnicę z Nowego Jorku do Londynu.
20 marca 1916 roku okręt powrócił do Flotylli Bałtyckiej, a jego nowym dowódcą został por. mar. Max Hamm. 16 sierpnia kolejnym kapitanem UC-4 został por. mar. Ulrich Pilzecker, a po nim następnym dowódcą mianowany został por. mar. (15 września).