Natomiast 1 lutego 1241 roku Bonifacy został nominowany na arcybiskupem Canterbury. Papież Innocenty IV potwierdził ten wybór dwa lata później (16 września), próbując uspokoić Henryka. Bonifacy, jednak nie przybył do Anglii przed 1244 i był obecny, w następnym roku 1245, na pierwszym soborze lyonskim. Tam został konsekrowany przez Innocentego IV 15 stycznia w Lyonie, jednak dopiero w 1249 roku przybył do Anglii i odbył ingres do katedry w Canterbury dnia 1 lutego. Przed tą podróżą, pomógł zaaranżować małżeństwo kolejnej swojej siostrzenicy, Beatrycze Prowansalskiej, siostry królowej Eleonory, z Karolem I Andegaweńskim, królem Sycylii, Neapolu, Jerozolimy i Albanii, bratem króla Francji Ludwika IX. Ślub odbył się 31 stycznia 1246 roku.
Średniowieczny kronikarz Mateusz Paris mówi, że Bonifacy był „bardziej poważany za swoje pochodzenie, niż za swój umysł”. Wykazał małe zainteresowanie duchowymi obowiązkami swojego stanowiska. Jego zachłanność i nachalne zachowanie, w połączeniu z faktem, że był cudzoziemcem, obraziły Anglików. Brał aktywny udział w budowaniu fortun swojej rodziny na kontynencie i spędził poza Anglią czternaście z dwudziestu dziewięciu lat sprawowania urzędu arcybiskupa.