Dwukrotnie został wybrany burmistrzem Cardiff, ale jego starania, by podnieść znaczenie swojego rodu, pozostały bezskuteczne.
W dniu 16 kwietnia 1872 r. poślubił Gwendolen Mary Anne Fitzalan-Howard, baronównę ze starej katolickiej rodziny Howard. Miał z nią córkę i trzech synów: Margaret Crichton-Stuart (1875-1954) Johna Crichton-Stuarta (1881–1947), Edwarda Niniana Crichton-Stuarta (1883–1915) Colum Crichton-Stuart Edmund (1886–1957). Zmarł w rodzinnej posiadłości Mount Stuart House i został tam pochowany w kaplicy, a jego serce (zgodnie z jego życzeniem) zostało pochowane na Górze Oliwnej w Jerozolimie. mały|Pomnik III markiza Bute w Cardiff
Osiągnięcia Początkowo był zainteresowany historią religii, zwłaszcza chrześcijaństwa, judaizmu, islamu i buddyzmu, oraz dziejami Szkocji. Hojnie finansował uniwersytety w St Andrews i Glasgow, rozbudowując je. Od 1892 do 1898 był rektorem Uniwersytetu w St Andrews. W 1890 został prezesem University College of South Wales w Cardiff. mały|Mount Stuart House Jego ulubioną dziedziną naukową było językoznawstwo;