Po powrocie od Lizbony w 1800 został kierownikiem i pierwszym kapelmistrzem kapeli królewskiej oraz dyrektorem Teatro Nacional de São Carlos, którą to funkcję sprawował przez 10 lat. Gdy w listopadzie 1807 wojska Napoleona weszły do Lizbony Portugal nie wyjechał razem z rodziną królewską do Brazylii, tylko pozostał w kraju i nadal prowadził Teatr. W tym czasie finał jego kantaty La speranza został zaadaptowany na portugalski hymn narodowy i pełnił tę funkcję do 1834. W styczniu 1811 Portugal wraz ze swoim bratem Simão (kompozytorem muzyki kościelnej) wyjechał do Rio de Janeiro i dołączył do królewskiego dworu. Tam ponownie objął stanowisko kierownika i pierwszego kapelmistrza kapeli dworskiej, znacznie podnosząc poziom wykonawczy zespołu muzycznego i operowego. W 1813 został dyrektorem nowo otwartego Teatro São João, w którym wystawiał również swoje opery i utwory sceniczne.
Po śmierci królowej Marii I skomponował w 1817 hymn aklamacyjny dla króla Jana VI. Jego utwór Hino da independência skomponowany dla uczczenia uzyskania przez Brazylię niepodległości, został po raz pierwszy wykonany 12 października 1822.
Podczas pobytu w Brazylii Portugal ciężko się rozchorował i nie wrócił już do ojczyzny.