Następnie założył złożony głównie z latynoskich imigrantów zespół Los Angeles Salsa, z którym zwyciężył w prestiżowym młodzieżowym turnieju McGuire Cup. W latach 1993–1994 był trenerem East Los Angeles Cobras. W 1994 roku otrzymał nagrodę dla najlepszego szkoleniowca konferencji zachodniej rozgrywek United Systems of Independent Soccer Leagues (USISL). Wyrobił licencje trenerskie UEFA A, a także USSF Coaching A Licence.
W 1996 roku Zambrano został asystentem trenera Lothara Osiandera w klubie Los Angeles Galaxy, który przystąpił do nowo powstałych zawodowych rozgrywek Major League Soccer. Po zwolnieniu Osiandera w czerwcu 1997, objął (początkowo tymczasowo, później już permanentnie) stanowisko pierwszego szkoleniowca Galaxy. W rozgrywkach 1998 doprowadził drużynę do pierwszego miejsca w konferencji zachodniej. Wówczas także jego drużyna wywalczyła wicemistrzostwo MLS (finał MLS Cup), zdobyła trofeum MLS Supporters' Shield dla najlepszej ekipy sezonu regularnego, a także ustanowiła ligowy rekord w ilości zdobytych bramek w regularnym sezonie (85 zdobytych goli w 32 meczach). Ponadto w 1997 roku podopieczni Zambrano dotarli do finału kontynentalnych rozgrywek Pucharu Mistrzów CONCACAF jako pierwsza amerykańska drużyna w historii.