Jego ekipa słynęła z ofensywnego stylu gry, a sam Zambrano był pierwszym trenerem w MLS, który wprowadził na szeroką skalę metodologię szkolenia juniorów w ramach struktur klubowych. Został zwolniony ze stanowiska w kwietniu 1999, po niemal dwóch latach pracy.
left|thumb|Zambrano jako trener Tatabányi (2008)
W styczniu 2000 Zambrano został trenerem nowojorskiego MetroStars (obecnie New York Red Bulls). W sezonie 2000 zajął z nim pierwsze miejsce w konferencji wschodniej – było to pierwsze takie osiągnięcie w dziejach klubu. Dwa kolejne sezony były jednak w wykonaniu jego podopiecznych słabsze (odpowiednio drugie i czwarte miejsce w konferencji). Ekipę MetroStars prowadził przez niecałe trzy lata. Został zwolniony w październiku 2002, bezpośrednio po niezakwalifikowaniu się z zespołem do play-offów. Podczas swojego pobytu w MLS trzykrotnie był wybierany do roli trenera drużyny gwiazd ligi – MLS All-Star Game. Po odejściu z MetroStars, Zambrano przez cztery lata pozostawał bez klubu. W 2006 roku za pośrednictwem rosyjskiego agenta piłkarskiego znalazł zatrudnienie w Mołdawii, gdzie przez niecałe dwa lata bez większych sukcesów prowadził ekipę Tiligul-Tiras Tyraspol.