W 1871 roku wyjechała do Rzymu, gdzie wpadła na pomysł wzniesienia domu, który miałby służyć Chrystusowi i jego naśladowcom po jego powrocie na Ziemię. Gmach miał stanąć w Jerozolimie, gdzie w 1873 roku rozpoczęto jego budowę pod okiem Merkus. Merkus wkrótce wróciła do Europy, pozostawiając dokończenie prac francuskiemu architektowi. Impulsem do wyjazdu były wiadomości o powstaniu chrześcijańskich mieszkańców Hercegowiny przeciwko islamskim Turkom. Merkus zaangażowała się w powstanie w Hercegowinie, wiedziona przekonaniem, że po wydaleniu Turków z Europy również Jerozolima będzie mogła być wyzwolona spod panowania osmańskiego i gotowa na przybycie Chrystusa.
Działalność Merkus na Bałkanach została po raz pierwszy opisana przez reportera gazety „Middelburgsche Courant” w 1875 roku. Merkus przebywała wówczas w górach nad Dubrownikiem z oddziałem (1839–1889), wspierając go finansowo i organizując akcje bojowe. Wkrótce oddział został zmuszony do opuszczenia Hercegowiny i wycofania się do Bośni. W 1876 roku działalność Merkus opisał reporter gazety „The Newcastle Courant”, nazywając ją „współczesną Jeanne d’Arc z Hercegowiny”, jako że była jedyną kobietą wśród powstańców, biorącą czynny udział w walkach i dowodzącą atakami kawalerii.