Trzeci rejs bojowy i utrata okrętu 20 września U-Boot wyszedł z Brestu na swój trzeci wojenny patrol, kierując się na wody Atlantyku. W dniach 5–19 października okręt wchodził w skład wilczego stada . 14 października o godzinie 00:45 w pobliżu Przylądka Roche w Zatoce Kadyksu U-204 wystrzelił co najmniej dwie torpedy w kierunku zbudowanego w 1904 roku neutralnego hiszpańskiego żaglowca „Aingeru Guardakoa” o pojemności 97 BRT, płynącego z Lizbony do Tangeru. Statek zatonął natychmiast po trafieniu na pozycji , a z liczącej siedem osób załogi ocaleli kapitan i czterech marynarzy, podjęci następnego ranka przez kuter rybacki. 16 października okręt podwodny potajemnie zawinął do portu w Kadyksie, pobierając paliwo od przebywającego tam niemieckiego statku zaopatrzeniowego .