A Flight to Bóg”.
Przełomowym doświadczeniem był dla Krafta lot Mercury-Atlas 5, podczas którego szympans o imieniu Enos odbył pierwszy amerykański orbitalny lot kosmiczny z żywym pasażerem. Kraft traktował takie loty jako ważne testy pracowników i procedur Centrum Kontroli Misji oraz próby przed przyszłymi misjami załogowymi. Pierwotnie lot Mercury-Atlas 5 miał trwać trzy okrążenia Ziemi. Awaria jednego z silniczków orientacji zasilanych nadtlenkiem wodoru zmusiła Krafta do podjęcia decyzji o sprowadzeniu kapsuły na Ziemię po dwóch okrążeniach. Lot Enosa utwierdził Krafta w przekonaniu, że decyzje podejmowane w czasie rzeczywistym w Centrum Kontroli Misji mają kluczowe znaczenie. Uświadomił mu też odpowiedzialność za życie innych – ludzi i zwierząt.
Mercury mały|Kraft przy swojej konsoli w sali kontroli lotu Mercury Control Center Kraft pełnił funkcję dyrektora lotu podczas wszystkich sześciu załogowych misji programu Mercury. W trakcie ostatniej z nich – Mercury-Atlas 9, która trwała ponad dobę – dzielił odpowiedzialność ze swoim zastępcą . Podczas nieudanego, bezzałogowego startu rakiety Mercury-Redstone 1 w listopadzie 1960 roku silnik wyłączył się tuż po oderwaniu od wyrzutni, a rakieta wzniosła się zaledwie o kilka centymetrów.