W 1966 wywołał ogólnokrajowy skandal wydaniem piosenki „La… la… la…”, w której opisał narodowe przywary Flamandów, co poskutkowało tym, że ekstremiści z flamadzkiej francji Ruchu Narodowego i Ruchu Ludowego zakazali Brelowi występowania w wielu miastach kraju.
W 1966 zapowiedział zakończenie kariery scenicznej, co było szeroko omawiane w międzynarodowej prasie. Po serii pożegnalnych koncertów w paryskiej Olympii, które odbyły się w październiku 1966, wyruszył w ostatnią trasę objazdową, która składała się m.in. z 16 recitali w Montreal. Po występie 15 maja 1967 w Roubaix ostatecznie porzucił estradę i poświęcił się aktorstwu. Od stycznia do maja 1969 grał Don Kichota w autorskiej adaptacji musicalu (reż. Albert Marre) w Théâtre des Champs-Élysées w Paryżu. W latach 1967–1973 zagrał w 10 filmach, a dwa z nich także wyreżyserował ( z 1972 i z 1973).
W 1968 premierę w nowojorskim teatrze miał komediowy spektakl off-braodwayowski (pol. Jacques Brel żyje, miewa się dobrze i mieszka w Paryżu), którego libretto składa się z anglojęzycznych wersji utworów Brela. Spektakl odniósł sukces w USA i był wystawiany przez cztery lata, przynosząc 3,5 mln dol. zysku. Przedstawienie było prezentowane również w Johannesburgu i w krajach Skandynawii.