Na granicy paleogenu i neogenu (ok. 24-20 mln lat temu), podczas kolejnego fałdowania, Pieniny zostały ponownie spiętrzone. Wydźwignięte utwory wapienne zostały zgniecione między wypiętrzającymi się blokami Karpat Wewnętrznych i Zewnętrznych. Szerokość pienińskiego pasa skałkowego uległa redukcji, wynosi obecnie ok. 0,2–20 km. W miocenie struktura pasa została potrzaskana uskokami podłużnymi i poprzecznymi na całej długości. Uskokami tymi wydostawała się z głębi Ziemi magma andezytowa i krzepła pod powierzchnią. Jednostka tektoniczna Grajcarka oraz nowo powstała mioceńska płaszczowina fliszowa zostały pocięte niewielkimi intruzjami magmowymi (dajki i sille). Zjawiska wulkaniczne doprowadziły do powstania złóż wód mineralnych w Szczawnicy i Krościenku nad Dunajcem.
W miocenie, pliocenie i czwartorzędzie, Pieniny podlegały silnym ruchom wznoszącym. Towarzyszyły im silne procesy erozyjne. Częściowo odsłonięte zostały bloki andezytowe (andezyt pieniński) tworzące górę Jarmutę, a także Wdżar w Gorcach i Bryjarkę w Beskidzie Sądeckim. Pasmo Pienin było rzeźbione przez potoki i rzeki (wąwozów i przełomów naliczono ok. 15), lokalnie tworzyły się słodkowodne zbiorniki wodne, szybko zasypywane materiałem pochodzenia głównie roślinnego.