Szybko posypały się kolejne propozycję, a rola Calvery w legendarnym westernie Johna Sturgesa Siedmiu wspaniałych (1960) wyniosła go na szczyt popularności. Rok po tym sukcesie zagrał w nie mniej słynnym dramacie Skłóceni z życiem (1961; reż. Johna Hustona); gdzie partnerowali mu Clark Gable i Marilyn Monroe. Od tej chwili Wallach nie schodził z ekranów przez kolejne 5 dekad. Następnym słynnym westernem z jego udziałem był obraz Sergio Leone Dobry, zły i brzydki (1966), gdzie stworzył pamiętną kreację tytułowego „Brzydkiego” – bandyty Tuco Ramireza. Inne swoje najsłynniejsze role stworzył m.in. w takich filmach jak: Jak zdobywano Dziki Zachód (1962), Złoto MacKenny (1969), Ojciec chrzestny III (1990) czy Dwóch Jake’ów (1990).
Pomimo upływu lat wciąż pozostawał aktywny zawodowo. W 2010, mając 94 lata pojawił się w dwóch głośnych produkcjach; filmach Autor widmo Romana Polańskiego i Wall Street: Pieniądz nie śpi Olivera Stone’a.
Również w 2010 Amerykańska Akademia Sztuki i Wiedzy Filmowej (AMPAS) ogłosiła przyznanie Wallachowi honorowego Oscara za całokształt twórczości aktorskiej.