Wymieniając sukcesy zawodnicze Hopmana warto wspomnieć o wygranej w międzynarodowych mistrzostwach Włoch w 1935, kiedy w mikście Australijczykowi partnerowała Jadwiga Jędrzejowska.
W historii tenisa Harry Hopman zapisał się jednak przede wszystkim nie jako zawodnik, a trener i kapitan reprezentacji Australii w Pucharze Davisa. Poprowadził swoich rodaków do szesnastu triumfów w tych prestiżowych rozgrywkach, pełniąc funkcję kapitana (z przerwą) w latach 1938–1969 (łącznie w 22 edycjach). Po raz pierwszy wystąpił w roli kapitana w 1938, powołując do ekipy Johna Bromwicha i Adriana Quista. Amerykanie zdołali w finale w Filadelfii obronić trofeum, dysponując silnym składem – w grze pojedynczej Don Budge i Bobby Riggs, w deblu para Don Budge-Gene Mako. Niezrażony Hopman w kolejnym finale również postawił na Quista i Bromwicha i tym razem odniósł pełny sukces.