W 1860 opublikował tom Sztuczne raje, rok później rozszerzone wydanie Kwiatów zła z nowymi utworami. Od 1864 przebywał na stałe w Brukseli pracując nad poematami prozą, które zostały wydane pośmiertnie, jako Paryski spleen.
Strój był dla niego rodzajem autokreacji: ubierał się na czarno, nosił lakierki, jasnoróżowe rękawiczki i czerwony krawat. Postulując programowe próżniactwo, sam ciężko pracował, przeważnie żyjąc w biedzie. Jego stan zdrowia pogarszały modne wśród ówczesnej paryskiej cyganerii narkotyki (eter, opium, haszysz). W 1864 roku uciekł przed wierzycielami do Belgii, gdzie jego stan zdrowia znacznie się pogorszył. Rok przed śmiercią sparaliżowany i niezdolny do mówienia przewieziony został do Paryża. Zmarł 31 sierpnia 1867 roku, przeżywając 46 lat. Bezpośrednią przyczyną jego śmierci była kiła. Został pochowany na cmentarzu Montparnasse. thumb|Cenotaf Baudelaire'a thumb|Grób, Cmentarz Montparnasse