Specjalnie dla niego w 1969 roku choreograf stworzył solo Vestris, za które Barysznikow zdobył pierwsze miejsce na Międzynarodowym Konkursie Baletowym w Moskwie. W 1970 roku zagrał tytułową postać w Hamlecie Konstantina Siergiejewa, a w rok później rolę Adama w Stworzeniu świata Natalii Kasatkiny i Władimira Wasiljowa.
Emigracja Podczas tournée z zespołem Kirowa w Kanadzie w 1974 roku Barysznikow poprosił władze Stanów Zjednoczonych o azyl polityczny. W podjęciu decyzji pomogli mu Rudolf Nuriejew i Natalia Makarowa, którzy wcześniej także uciekli na Zachód. Po jednym z przedstawień w Toronto, artysta wymknął się tylnymi drzwiami teatru i umknął oficerom KGB. Od 1974 do 1978 roku związany był ze sceną American Ballet Theatre. W tym okresie stworzył w partiach klasycznych duet z tancerką Gelsey Kirkland. Opracował także własne wersje baletów Dziadek do orzechów (1976) i Don Quixote (1978, nagranie dla telewizji w 1983).
W 1976 roku po raz pierwszy zmierzył się z tańcem współczesnym. Wystąpił wtedy w Push Comes to Shove – balecie Twyli Tharp, uznanym przez wielu krytyków za jego popisową rolę. Później z podobnym powodzeniem współpracował m.in. z zespołami Paula Taylora, Alvina Aileya i Marthy Graham.